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科學(xué)家成功合成水裂解生物催化劑

發(fā)布日期：2015-05-20 瀏覽次數(shù) ：678

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【導(dǎo)讀】光合作用下，植物利用太陽(yáng)能將水裂解，釋放出氧氣，獲得電子、質(zhì)子的過(guò)程是自然界重要的能量轉(zhuǎn)換和物質(zhì)轉(zhuǎn)換過(guò)程?？茖W(xué)家一直試圖模擬這一過(guò)程以獲得潔凈的氫能，但如何制備的人工水裂解催化劑一直困擾著他們。



 

近，中科院化學(xué)所張純喜研究小組次成功合成與光合作用水裂解催化中心類(lèi)似的人工催化劑，這一工作使人工模擬光合作用邁出了關(guān)鍵一步。這項(xiàng)研究近日在《科學(xué)》雜志上發(fā)表后，立即受到科學(xué)界的廣泛關(guān)注。

超前預(yù)測(cè)結(jié)構(gòu)

作為性質(zhì)穩(wěn)定的物質(zhì)，水的裂解必須有合適的催化劑參與。經(jīng)過(guò)數(shù)十億年的進(jìn)化，自然界在光合作用中形成一種被稱(chēng)為“光系統(tǒng)II”的酶，其中的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)“水裂解催化中心”便是這種合適的催化劑。

它是目前人類(lèi)所知能利用太陽(yáng)能、安全地將水裂解的生物催化劑。然而，科學(xué)家對(duì)“水裂解催化中心”結(jié)構(gòu)和功能的了解一直進(jìn)展緩慢，人工合成更無(wú)法企及。

1999年，尚在中科院植物所攻讀博士學(xué)位的張純喜通過(guò)理論分析預(yù)測(cè)了該催化中心的結(jié)構(gòu)和催化機(jī)理，研究成果發(fā)表在《科學(xué)通報(bào)（英文版）》上。“我的導(dǎo)師匡廷云院士當(dāng)時(shí)問(wèn)我有多大的把握，我回答她模型是合理的。合理的，就有可能是對(duì)的。”張純喜向《科學(xué)報(bào)》記者回憶說(shuō)。

直到2011年，日本學(xué)者終通過(guò)高分辨率光系統(tǒng)II晶體結(jié)構(gòu)研究，確認(rèn)了“水裂解催化中心”的結(jié)構(gòu)。研究顯示，這種催化劑是四個(gè)錳離子和一個(gè)鈣離子及多個(gè)氧原子組成的不對(duì)稱(chēng)金屬簇，外周分布著復(fù)雜的配體。其中，關(guān)鍵組分鈣離子的結(jié)合方式與張純喜的預(yù)測(cè)如出一轍。這一進(jìn)展也帶給張純喜開(kāi)展相關(guān)人工合成研究以大的信心和希望。

多次嘗試的興奮與沮喪

張純喜解釋說(shuō)，人工合成“水裂解催化中心”的難點(diǎn)包括如何使錳原子和鈣原子能穩(wěn)定連接、如何形成不對(duì)稱(chēng)的骨架結(jié)構(gòu)、如何模擬出酶工作的生物環(huán)境等。

針對(duì)這些難題，張純喜自2011年起嘗試對(duì)“水裂解催化中心”進(jìn)行人工模擬研究，這為人工模擬合成奠定了基礎(chǔ)。

2013年5月，張純喜帶領(lǐng)研究生陳長(zhǎng)輝詳細(xì)制定了人工合成“水裂解催化中心”的新方案，并一同開(kāi)始嘗試。他們利用高錳酸鉀、醋酸錳、醋酸鈣及相關(guān)有機(jī)酸等簡(jiǎn)單廉價(jià)的化學(xué)試劑做原料，在簡(jiǎn)單的化學(xué)實(shí)驗(yàn)裝備中經(jīng)煮沸、重結(jié)晶等系列過(guò)程處理，得到了可能含有目標(biāo)產(chǎn)物的混合物。

“由于不知道目標(biāo)產(chǎn)物的物理和化學(xué)特性，如何分離和鑒定它們是對(duì)我們實(shí)驗(yàn)的一大挑戰(zhàn)。”張純喜說(shuō)。

幸運(yùn)的是，2014年4月，陳長(zhǎng)輝在顯微鏡下從一堆晶體中意外看到一顆形狀規(guī)整、與其他晶體有明顯不同的小晶體。經(jīng)過(guò)檢測(cè)，這顆晶體正是他們夢(mèng)寐以求的目標(biāo)化合物。

“一定要盡快重復(fù)出同樣的晶體來(lái)，哪怕就一顆！”張純喜告訴陳長(zhǎng)輝。然而，令他們沮喪的是，接下來(lái)的3個(gè)月里，他們一無(wú)所獲——這顆晶體再也沒(méi)有出現(xiàn)。

“這只是另一個(gè)開(kāi)始”

此后，張純喜開(kāi)始對(duì)合成條件和分離純化方法一一進(jìn)行改進(jìn)和優(yōu)化。5個(gè)月后，單晶X-衍射顯示，“水裂解催化劑”終于再次出現(xiàn)。這是迄今為止所有人工模擬物中與天然催化劑為接近的模擬物，它不僅很好地模擬了生物催化劑核心的不對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，還模擬了其配體環(huán)境。

研究人員還借助電化學(xué)和低溫電子順磁共振技術(shù)，發(fā)現(xiàn)他們收獲的產(chǎn)物在結(jié)構(gòu)和理化性能上都與天然催化劑類(lèi)似，具有催化水裂解的功能。

在張純喜看來(lái)，人工合成“水裂解催化劑”的工作才剛剛開(kāi)始。“這是一個(gè)新的開(kāi)始。”他強(qiáng)調(diào)說(shuō)。

目前，張純喜仍在繼續(xù)圍繞“水裂解催化劑”的相關(guān)科學(xué)問(wèn)題展開(kāi)深入研究。“我正在對(duì)模擬物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行進(jìn)一步優(yōu)化。”他說(shuō)，希望能獲得廉價(jià)、的人工水裂解催化劑，為人類(lèi)利用太陽(yáng)能和水產(chǎn)生清潔能源開(kāi)辟新途徑。